С именем другого венгерского короля, Лайоша Великого (правил в 1342–1382 гг.) из династии неаполитанских Анжу, связан золотой крест-реликварий, именуемый иногда Анжуйским крестом. Этот двойной (патриарший) крест, сделанный из золота и позолоченного серебра и украшенный эмалью и драгоценными камнями, был изготовлен в Венгрии или в Неаполе между 1370 и 1382 годами; в некоторых источниках называется имя его предполагаемого создателя — Пьетро ди Симоне да Сиена. Династические связи между Неаполем и Венгрией позволяли королю Лайошу размещать заказы на художественные работы в Венеции, Тоскане и Неаполе, а также приглашать итальянских мастеров к венгерскому двору. Ряд особенностей эмалевого декора креста соответствуют технике, использовавшейся неаполитанскими художниками. В средокрестии, под кристаллом горного хрусталя, хранилось несколько частиц Креста Господня. Боковые и верхняя лопасти креста украшены пятью гербами Венгрии и династии Анжу, нижняя — гербом Польши (с 1370 года венгерский король Лайош был избран также королем Польши под именем Людовика I).
В 1918 году, в соответствии с соглашением о разделе бывших императорских сокровищ между Австрией и Венгрией, крест был передан Венгрии. Позже, однако, обнаружилось, что этот крест — подделка! Как оказалось, еще в конце XIX столетия реставратор, которому было поручено восстановление реликвии, похитил оригинал креста, заменив его точно сделанной копией; подлинный же крест был продан в частные руки. Но в 1957 году благодаря счастливому стечению обстоятельств Венскому музею истории искусств удалось выкупить крест по частям: основание его хранилось в музее в Лондоне, а сам крест — в частной коллекции в Копенгагене. Таким образом, реликвия вновь вернулась в Вену.
В собрании духовной сокровищницы хранится множество драгоценных реликвариев, изготовленных с самой изощренной фантазией. Великолепный реликварий-дарохранительница в форме алтаря изготовлен в 1600–1605 годах известным мастером Маттеусом Вальбаумом и, по единодушному мнению специалистов, является одной из самых прекрасных его работ. Реликварий изготовлен в строгом соответствии с «настоящим» алтарем: он разделен на пределлу (подножие), центральную часть, фронтон и венчающую часть. В пределле изображена Дева Мария, которой поклоняются ангелы, а в венчающей части помещена композиция «Пьета» (оплакивание Христа), окруженная святыми и ангелами. Деревянный корпус украшен богатым декоративным орнаментом из серебра, создающим впечатление изумительной роскоши. При этом мастер сумел соблюсти гармонию между резным деревянным корпусом и обильным серебряным декором: одно усиливает эффект другого. В семнадцати небольших нишах помещены рельефы различных святых. Алтарь фланкируют четыре аллегорические фигуры на консолях, изображающие Милосердие, Умеренность, Веру и Надежду.
