Были допрошены и опрошены десятки высших должностных лиц Империи, известные политические и общественные деятели, придворные. В их числе: Царские премьер-министры И. Л. Горемыкин, князь Н. Д. Голицын, граф В. Н. Коковцов, Б. В. Штюрмер; министры внутренних дел А. А. Макаров, Н. А. Маклаков, А. Д. Протопопов, А. Н. Хвостов; министр юстиции, а затем председатель Государственного совета И. Г. Щегловитов, министр Императорского двора граф В. Б. Фредерике, дворцовый комендант В. Н. Воейков, высшие чины военных ведомств, полицейского управления. Дали свои показания и те, кто оказался в числе героев «славных» февральско-мартовских событий: П. Н. Милюков, А. И. Гучков, председатель IV Государственной думы М. В. Родзянко. Опрашивались и известные политические деятели: В. Л. Бурцев, В. И. Ленин, Н. С. Чхеидзе, А. И. Шингарев и другие.
ЧСК собрала огромный документальный материал, полученный из различных ведомств и от отдельных лиц, так или иначе причастных к выработке и осуществлению государственного курса в период Монархии. Керенский во время своего инспекционного посещения Царского Села потребовал от Императора Николая II «во имя установления правды» допустить к личным бумагам и корреспонденции. Царь безропотно согласился, провел в свой кабинет, отпер все ящики письменного стола, показывал, где что лежит, давал необходимые пояснения. Несколько дней представители новой власти рылись в столах и шкафах Александровского дворца и увезли в Петроград множество бумаг.
Эта поездка оказалась очень познавательной для грозной «Немезиды революции». После возвращения в Петроград Керенский заметил в кругу чиновников Министерства юстиции, что он очень удивлен тем, что «Николай II далеко не глуп, вопреки тому, что мы о Нем думали». Позже о том же неожиданном для себя открытии министр юстиции, а затем и министр — председатель правительства в своих речах и многочисленных книгах ни разу не упомянул. Сакраментальный пассаж сохранили для потомства пораженные слушатели.
Внутри Чрезвычайной комиссии с самого начала шла борьба двух направлений. Первое представляли те, кто стоял на правовой точке зрения: скрупулезно собрать и всесторонне изучить факты и документы, а лишь затем делать выводы. Представители второго «революционного» течения придерживались иного подхода. Они были уверены, что «преступные деяния свергнутого режима» в главном и так известны, и нужно лишь «подобрать» материалы, раскрывающие такие деяния. Подобной же разоблачительной позиции твердо придерживались глава комиссии Н. К. Муравьёв и его покровитель А. Ф. Керенский.
