Самойлович не только руководил Институтом по изучению Севера, но и сам принимал активное участие в экспедициях. В 1921 году он возглавил первую экспедицию на Новую Землю на парусно-моторной шхуне «Шарлотта». Тогда были проведены геологические исследования, метеорологические наблюдения, собраны зоологические и ботанические материалы, а также обследовано состояние новоземельских промыслов.
В 1928 году Самойлович на ледоколе «Красин» блестяще провел операцию по спасению экипажа дирижабля «Италия».
...Шло время, и состав нашей экспедиции постепенно увеличивался. Из Архангельска приехал Петр Яковлевич Илляшевич, зимовавший до этого на Новой Земле, а сейчас назначенный начальником нашей зимовки. В сравнении с Кренкелем он казался маленьким. Круглолицый, румяный, с тщательно закрученными в колечко рыжеватыми усами, всегда корректный, в элегантном костюме и с неизменной тростью в руке, — он даже отдаленно не напоминал полярника. От него мы узнали, что во фрахте ледокола «Красин» нам отказано. Остальные суда либо не имели рации, либо находились в ремонте. Строительство разборного дома для зимовщиков уже началось, но подрядчик категорически отказывался делать для него специальный фундамент, ссылаясь на отсутствие опыта. Плохо обстояло дело и с наймом рабочих для сборки этого дома на Земле Франца-Иосифа: желающих ехать не находилось.
Наконец появился четвертый зимовщик — Георгий Александрович Шашковский. Это был молодой геофизик, ростом не менее двух метров, с поэтической душой и скептическим складом ума. Он тоже уже зимовал в Арктике, на Маточкином Шаре. На Земле Франца-Иосифа ему предстояло проводить метеорологические работы.
В течение месяца мы четверо лихорадочно готовили экспедицию. В самый разгар подготовки, 5 июня, на страницах газет появилась краткая заметка ТАСС:
«По сообщению Норвежского телеграфного агентства, в число полярных экспедиций, организуемых Норвегией, в этом году включена экспедиция на Землю Франца-Иосифа. В законопроекте, внесенном в стортинг, правительство указывает, что экспедиция предполагает провести на Земле Франца-Иосифа научные исследования. Экспедиция далее предполагает построить на Земле Франца-Иосифа радиостанцию для передачи метеорологических наблюдений непосредственно метеорологической станции в Тромсё».
В примечании ТАСС сообщало: «Ничего не известно об обращении норвежских властей за разрешением для посылки экспедиции на Землю Франца-Иосифа, принадлежащую СССР».
