Мазалов поставил перед Семеновым задачу: внедриться в савинковский «Народный союз защиты родины и свободы». Для него, известного эсера, это было не так уж трудно. Борис Викторович и Григорий Иванович были знакомы, повидимому, ещё с парижских времен, а уж по работе в армии в 1917 году сталкивались наверняка, да и секретарь Савинкова Смолдовский знал Семенова по эмиграции. Поскольку членство в том крыле партии эсеров, которое сотрудничало с большевиками, могло помешать секретной деятельности, в конце 1920 года Семёнов инсценировал открытый конфликт со своей группой, после чего был исключён из партии.
Как пишет С. В. Журавлев, «в этот период Семёнов использовался командованием РККА на закордонной работе, в военных кругах белой эмиграции, строившей планы вооружённого свержения большевистской власти. Для советской разведки он оказался уникальным приобретением. Используя репутацию непримиримого врага большевиков и старые связи в среде эсеров и анархистов, Семёнов добывал ценнейшую информацию. Ему принадлежит заслуга в пресечении активной деятельности „Русского политического комитета“ и лично Бориса Савинкова, с которым Жорж был знаком с дореволюционных времён. В одном из донесений Семёнов сообщал: «Ввиду сложившихся у меня отношений с Савинковым, придавая некоторую важность его организации, я счёл необходимым ознакомиться с положением дел в ней. (Далее излагались подробности их личной встречи в Варшаве.)
Авторитет у командира Центрального боевого отряда, организовавшего столь удачные акции против верхушки РКП(б), был огромен. Воодушевившись обрисованными им возможностями, Савинков поручил Семёнову подготовку терактов против советских лидеров и даже выделил на эти цели крупную сумму, дал ему явку в Гельсингфорсе и познакомил с начальником 2-го отдела польского генштаба полковником Матушевичем. Семенов и его жена и коллега по разведработе Наталья Богданова, отправившаяся с ним на это задание, получили разрешение работать в варшавской пиротехнической школе, где занимались взрывными науками. Задача перед ними была поставлена чрезвычайно серьезная — ни много, ни мало, покушение на «нашу двойку», как писал в те годы Демьян Бедный, — Ленина и Троцкого. Этот теракт должен был парализовать деятельность правительства в момент всеобщего восстания, которое намечалось на 28 августа 1921 года. В этот день савинковские партизанские отряды под командованием Эльвенгрена, Эрдмана-Бирзе, Павловского, Данилова из Польши, Латвии и Эстонии должны были начать наступление, в ходе которого планировалось занять Псков, Полоцк, Витебск, Смоленск, а затем Петроград и Москву, где, как и в Одессе, должны были состояться эсеровские восстания. Обо всех этих грандиозных планах посвященный в них Семенов сообщал в Москву. Ознакомившись с его донесением, Дзержинский счёл его настолько важным, что передал Ленину с просьбой: «т. Ленину. После прочтения прошу мне вернуть. Дзержинский». Другим адресатом экземпляра донесения с такой же припиской стал Троцкий. Таким образом, главный организатор покушения на жизнь Ленина теперь защищал вождя революции.
