Для членов НТС издавались воспитательные и разъяснительные пособия.
НТС отказывался вступать в полемику с эмиграцией относительно будущего русского правительства; спор этот вращался вокруг вопроса, будет ли новый строй в России монархическим или республиканским. НТС, считая, что это не имеет отношения к существу дела, не собирался углубляться в подробности методов борьбы против советского режима. Тем не менее с 1931 г. организация стала уделять внимание боевой антисоветской работе, опираясь на помощь старших коллег из общевоинского союза и Братства русской Правды.
К концу 30-х годов в НТС насчитывалось не менее двух тысяч членов. Их конспиративная работа курировалась спецслужбами Польши, Германии, Японии. Предпринимались попытки создания подпольной сети НТС в СССР. Агенты и агентурные группы НТС тайно переходили границу Советского Союза в Прибалтике, Польше и на Дальнем Востоке. При этом, по некоторым свидетельствам, погибал каждый второй член этой организации.
Во время Гражданской войны в Испании НТС помогал «белым» испанцам, а во время финской войны его члены сражались в рядах финской армии против советских войск. Противостояние коммунизму и неприятие марксистской идеологии привело НТС к сочувствию германскому национал-социализму. В связи с этим в 1936 г. секретарь Белградской секции НТС М.А. Георгиевский ездил в Берлин, чтобы выяснить возможности для объединения с нацистскими властями. Но так как, по мнению руководства НТС, нацисты были слишком негибкими из-за своей расистской теории, то никакого тесного сотрудничества не получилось. Тем не менее в 1938 г. в Берлине состоялись тайные переговоры между руководителями НТС и представителями немецкой разведки о возможности сотрудничества в предстоящей войне против СССР.
В меморандуме, выработанном на консультациях, говорилось, что в случае столкновения с Советским Союзом немцам необходимо искать союза с народом против Сталина, что попытка поработить народ приведет к трагедии. В августе 1938 г. исполнительное бюро союза приостановило деятельность отдела в рейхе. И до начала войны между СССР и Германией НТС ушел в подполье. Официально нацисты закрыли все эмигрантские учреждения.
22 февраля 1939 г., выступая в русском доме Белграда на общественном собрании русской диаспоры, председатель НТС В.М. Байдалаков четко изложил свои позиции в назревающей войне в Европе: «На вопрос совести «с кем ты?» может быть только один ответ: ни со Сталиным, ни с иноземными завоевателями, а со всем русским народом… Никто не отрицает, что борьба на два фронта – с завоевателями извне и с тиранией изнутри – будет весьма тяжелой… Но не мы создаем внешние события… Этот путь избрал Союз, и мы утверждаем, что он единственно правильный… Россию спасет русская сила на русской земле, на каждом из нас лежит обязанность посвятить себя делу создания этой силы…»
