Живя в Калинине в ожидании назначения на новое место службы, Попов часто общался с офицерами-секретоносителями местного гарнизона, что свидетельствовало о вероятном сборе им очередной порции «товара» — шпионской информации для продажи заморским хозяевам.
В феврале 1959 года Попов в очередной раз приехал в Москву. Вновь остановился в той же гостинице. Сначала он пообщался с офицерами отдела кадров Штаба тыла Московской области, а потом поехал в ГРУ. Чувствовалось, что эти контакты не случайны и что таким образом он «ошкуривает» своих будущих и старых коллег, выуживая секреты у болтливых говорунов.
Учитывая тот факт, что чекисты уже располагали прямыми доказательствами не только его причастности, но и активизации в работе на ЦРУ, в целях минимизации наносимого вреда стране и ее вооруженным силам было решено в очередной приезд в Москву задержать офицера-оборотня.
19 февраля 1959 года П.С. Попов был арестован. В ходе личного обыска у подполковника Попова контрразведчики обнаружили: в записной книжке домашний телефон Лэнжелли; пароли для вызова на личные встречи; шесть листов специальной копировальной бумаги; блокнот, в котором при помощи тайнописи был записан текст очередного агентурного донесения американцам. Одновременно провели обыск и на квартире Попова в городе Калинине, в ходе которого нашли и другие предметы шпионской экипировки, в частности, в укромном месте хранилась инструкция по способам связи агента с разведывательным центром на территории США как в условиях Москвы, так и заграницы. Нашли план односторонних радиопередач «центр — агент», шифровальный и дешифровальный блокноты, проявитель тайнописных текстов на бумаге и другие предметы, свидетельствующие о связи советского офицера с американской разведкой. П.С. Попов был обескуражен внезапным задержанием и, понимая, что чекисты его выследили и теперь многое знают о его преступной деятельности, на первом же допросе предатель сознался.
«Колоть» шпиона на противоречиях в дальнейших показаниях не пришлось. Он заявил, что начал работать на американцев в качестве агента ЦРУ с начала 1953 года. Пошел на связь из корыстных соображений. Рассказывал подробно, как собирал секретную информацию, где и кому ее передавал. Сомнений в его откровенности у чекистов за время первых допросов не вызвало. Именно это обстоятельство позволило подвести контрразведчиков к мысли о возможности проведения оперативной игры с американской спецслужбой, которая, естественно, не должна была знать о факте задержания своего агента.
