В 1816 году Бебутов снова вернулся на Кавказ и был назначен адъютантом нового начальника края А. П. Ермолова. В августе стал штабс-капитаном, в следующем году сопровождал Ермолова при чрезвычайном посольстве в Тегеран. Шах пожаловал Бебутову персидский орден Льва и Солнца 2-й степени.
В следующие годы участвовал в двух дагестанских экспедициях, в покорении Казикумухского ханства. Продвигался по службе, так что в апреле 1821 года переведён в 7-й карабинерный полк с производством в полковники, a 23 июля назначен командиром Мингрельского егерского полка, во главе которого оставался 4 года, когда получил в командование 2-ю бригаду 22-й пехотной дивизии с назначением одновременно на должность управляющего Имеретией.
В марте 1928 года стал генерал-майором и летом участвовал в турецкой кампании. Был одним из главных участников взятия Ахалциха штурмом, за что получил золотую с алмазами шпагу и орден Святого Георгия 4-й степени (за выслугу 25 лет в офицерских чинах).
13 февраля 1830 года Бебутов был назначен начальником вновь завоёванной Армянской области, которой управлял 8 лет. Он создал администрацию, установил правильное распределение податей и казённых доходов. Он завершил окончательное разграничение владений России с Персией, за что получил персидский орден Льва и Солнца 1-й степени.
В мае 1840 года князь был переведён в Польшу и состоял при главном штабе действующей армии, в октябре произведён в генерал-лейтенанты, а в декабре вернулся на Кавказ и в феврале 1844 года стал командующим войсками в Северном и Нагорном Дагестане. В 1845 году Бебутов принял участие в походе против мюридов.
Осенью 1846 года Шамиль, пользуясь роспуском русских войск по квартирам, вторглся в Даргинский округ, но князь Бебутов 13 октября взял штурмом передавшийся Шамилю аул Аймяки, a 15 числа разбил на голову самого Шамиля у селения Кутишихи. За свой подвиг Бебутов 5 ноября 1846 года получил орден Святого Георгия 3-й степени.
В 1847 году князь Бебутов участвовал в боевых действиях в Дагестане, 8 ноября он был назначен председателем Совета главного управления и начальником гражданского управления Закавказского края. В октябре 1850 года Бебутов сопровождал путешествовавшего по краю наследника цесаревича Александра Николаевича.
В сентябре 1853 года князю Бебутову поручено было начальство над особым корпусом, сосредоточенным на турецкой границе от Ахалкалак до Эривани. С началом Крымской войны князь Бебутов с 10-тысячным войском наголову разбил 36-тысячный корпус Рейс-Ахмета-паши. За это блистательное дело, разгромившее Анатолийскую армию, князь Бебутов 6 декабря 1853 года был пожалован орденом Святого Георгия 2-й степени.
