В собрании Румянцева, хранящемся ныне в Отделе рукописей библиотеки имени В. И. Ленина в Москве, еще большее место по сравнению с копиями документов занимают оригинальные рукописи. В основном это рукописные книги XII–XVIII вв. Они оказались здесь в результате иного вида археографической деятельности кружка — изъятия памятников из непосредственной «среды» их бытования.
В конце XVIII — начале XIX в. в кругу обычного чтения рукописная книга постепенно вытесняется печатной, одновременно становясь предметом коллекционирования и объектом научного изучения. В это время коллекционирование оригинальных рукописей получает в России широкое распространение, особенно в среде высокопоставленных чиновников, аристократов и ученых. Наиболее крупными из таких коллекций стали собрания А. И. Мусина-Пушкина, Ф. А. Толстого, Ф. Г. Баузе.
Известна самая ранняя из сохранившихся описей библиотеки Румянцева (возможно, только ее русско-славянской части), относящаяся к 1814 г. Согласно ей, все книги графа распределялись по четырем шкафам по следующим разделам: русская история (77 названий), путешествия, иностранная история, законы (122 названия), хозяйственная, военная, религиозная литература, книги по навигации (125 названий), художественная литература (74 названия). Отражая в общем гуманитарные интересы владельца библиотеки, этот каталог интересен кратким перечислением 33 «рукописных предметов или манускриптов». Такое количество рукописей было обычным для библиотеки сановника тех лет. У многих представителей знати их было даже гораздо больше. Сколько-нибудь целенаправленным сбором оригинальных рукописей граф в это время еще не занимался.
Начало комплектования ими собрания относится к 1815–1816 гг., а наиболее интенсивное пополнение приходится на последние пять лет деятельности кружка. В приобретении оригинальных рукописей отчетливо прослеживаются постепенно расширявшиеся интересы и самого Румянцева и его сотрудников. От случайных покупок «раритетов» (пергаменных рукописей, рукописей, оригинальных по своему содержанию, художественным особенностям, с приписками или владельческими записями исторических лиц) члены кружка со временем перешли к систематическому разысканию и приобретению более разнообразного круга рукописных памятников. Сам граф, сохраняя всегда особое и вполне понятное для коллекционера и библиофила пристрастие к «раритетам» и постоянно ориентируя своих сотрудников на разыскания прежде всего их, пришел к такому, без сомнения, более верному пониманию в тех условиях коллекционирования в первую очередь под влиянием Калайдовича и Малиновского. С 1822 г. граф целиком положился на своих компетентных сотрудников в приобретении рукописей, по крайней мере, в Москве, разрешив Малиновскому и Калайдовичу покупать их на сумму до 200 рублей без его предварительного согласия. Для комплектования собрания это имело огромное значение.
