В 60-е годы он подчеркнуто держался в стороне от литературной жизни, встречаясь и переписываясь лишь с немногими писателями: Гончаровым, К. К. Павловой, Фетом, Маркевичем. В связи с обострением общественной борьбы поэт, подобно многим своим современникам — тому же Фету, Льву Толстому, все чаще противопоставлял актуальным социально-политическим вопросам и вообще истории вечные начала стихийной жизни природы. «Петухи поют так, будто они обязаны по контракту с неустойкой, — писал он Маркевичу в 1871 году — …Зажглись огоньки в деревне, которую видно по ту сторону озера. Все это — хорошо, это я люблю, я мог бы так прожить всю жизнь… Черт побери и Наполеона III и даже Наполеона I! Если Париж стоит обедни, то Красный Рог со своими лесами и медведями стоит всех Наполеонов… Я бы легко согласился не знать о том, что творится в нашем seculum [столетии]… Остается истинное, вечное, абсолютное, не зависящее ни от какого столетия, ни от какого веяния, ни от каких fashion [мод], - и вот этому-то я всецело отдаюсь».
Печатался Толстой преимущественно в реакционном журнале М. Н. Каткова «Русский вестник», а с конца 60-х годов — и в либеральном «Вестнике Европы» М. М. Стасюлевича, несмотря на их враждебные отношения и постоянную полемику. Но ни на один из них Толстой не смотрел как на журнал, близкий ему по своим взглядам и симпатиям.
В начале 60-х годов Толстой напечатал «драматическую поэму» «Дон Жуан» и роман «Князь Серебряный», а затем написал одну за другой три пьесы, составившие драматическую трилогию: «Смерть Иоанна Грозного», «Царь Федор Иоаннович» и «Царь Борис» (1862–1869). В 1867 году вышел сборник стихотворений Толстого, подводивший итог его больше чем двадцатилетней поэтической работе.
Во второй половине 60-х годов Толстой после большого перерыва вернулся к балладе и создал ряд превосходных образцов этого жанра; лирика занимала теперь в его творчестве гораздо меньше места, чем в 50-х годах. В конце 60-х и в 70-х годах написана и большая часть его сатир. К началу 70-х относится также замысел драмы «Посадник» (из истории древнего Новгорода). Толстой был увлечен этим замыслом, написал значительную часть драмы, но окончить ее ему не удалось.
Судя по сохранившимся сведениям, Толстой был гуманным помещиком. Но своими имениями сам поэт никогда не занимался, хозяйство велось хаотично, патриархальными методами, и его материальные дела постепенно приходили в расстройство. Особенно ощутимо стало разорение к концу 60-х годов. Толстой говорил своим близким, что принужден будет просить Александра II снова взять его на службу. Все это очень тяготило его и нередко выводило из себя.
