Внешне привлекательная, остроумная, хорошо образованная, превосходная музыкантша, Инесса пленила сына фабриканта Арманда — Александра, образованного и честного человека, и стала его женой. Все сулило ей обеспеченную жизнь.
Однако нищета, безграмотность и бесправие фабричных рабочих поразили ее. Убедившись в тщетности благотворительности, Инесса, под влиянием марксистской литературы, которой ее снабжал младший брат мужа Владимир, становится членом социал-демократического подполья. Владимир Арманд был незаурядной личностью, редкой души человеком, и Инесса, мать четверых детей , влюбилась в него и покинула мужа. Зимой 1904 года она уехала в Швейцарию, где родила мальчика.
В период первой русской революции И. Арманд, будучи уже большевичкой, несколько раз подвергается арестам, а осенью 1907 года ее ссылают в Архангельскую губернию. Туда же приехал и Владимир Арманд, но, заболев туберкулезом, вернулся в Москву. В ноябре 1908 года Инесса бежала из ссылки, а в январе 1909 была уже в Швейцарии с больным Владимиром, но тот вскоре скончался.
Пораженная горем, Инесса 4 месяца живет в маленьком французском городке, затем осенью 1909 года поступает в Брюссельский университет, а через год поселяется в Париже, где она знает почти всех большевиков. Ум и энергия, идейная стойкость, целеустремленность, пренебрежение к материальным условиям жизни предопределили доверие товарищей, и она была избрана в президиум большевистской группы и членом Комитета заграничных организаций. Урывками от партийной работы Инесса слушает лекции в Сорбоннском университете. В ее квартире было постоянно много народа. Одни приходили по делам, другие — отдохнуть и послушать музыку. Стали заходить сюда и Владимир Ильич с женой. В свою очередь Инесса Федоровна наведывалась к Ульяновым и, по словам Надежды Константиновны, “стала близким” им человеком. Летом 1911 года она вместе с Г. Зиновьевым, А. Луначарским и другими деятелями преподает в школе партийных работников, организованной Лениным в Лонжюмо, в 18 километрах от Парижа.
Летом 1912 года, по ленинской рекомендации, ЦК партии направил И. Арманд в Петербург (по паспорту на имя Ф. Янкевич) на подпольную работу. Но через два с половиной месяца она была арестована и больше полугода отсидела в одиночке петербургской тюрьмы, пока Александр Арманд не внес залог в 5000 рублей, чтобы ее выпустили до суда на волю и она могла бы лечить начавшийся туберкулез легких. Весну и лето Инесса Федоровна провела с детьми на кумысе в Ставрополе на Волге.
