Перед выступлением в судебном процессе Урусов всегда тщательно изучал дело, разлагая те или иные ключевые обстоятельства на отдельные группы, в зависимости от их значения и важности. Он даже составлял для себя специальные таблицы, на которых в концентрических кругах были изображены улики и доказательства. А. Ф. Кони однажды в шутливой форме сказал, обращаясь к нему: „Поменьше бы таблиц, побольше бы уставов“.
Резкость суждений во время судебных процессов порой доставляла Александру Ивановичу немало огорчений. В 1885 году его даже подвергли дисциплинарному взысканию.
В 1889 году, оставив Петербург, Александр Иванович уехал в Москву, продолжая выступать в известных процесса. В 1891 году он выступил защитником даже в парижском суде по делу французского литератора Леона Блуа, обвинявшегося в клевете, и одержал блестящую победу. Его имя становится известным далеко за пределами России.
Князь Урусов был человеком высокой культуры и передовых взглядов. Он высоко ценил А. И. Герцена, дружил с А. П. Чеховым, который называл его „неотразимым диалектиком“. Выдающийся юрист и судебный оратор, талантливый публицист, литературный и театральный критик, он слыл убежденным правдолюбом, считавшим, что „свыше совести человека нет силы в мире“.
В конце жизни Александр Иванович тяжело болел. Лечение за границей в лучших клиниках Парижа и Берлина не приносили результатов. Когда в 1898 году он посетил А. Ф. Кони в Петербурге, Анатолий Федорович, по собственному признанию, едва „удержал слезы и крик душевной боли“, увидев его. Урусов ходил с трудом, слышал одним ухом и то плохо, беспомощно озирался на „свою преданную и заботливую жену“. Позднее в одном из писем к А. Ф. Кони он писал: „О своем здоровье ничего сказать не могу: у меня его давно нет. Я, кое-как живу, переходя от одной формы болезни к другой“.
А. Ф. Кони, многие годы друживший с Урусовым, оставил нам такой его портрет: „Крупное лицо Урусова с иронической складкою губ и выражением несколько высокомерной уверенности в себе не приковывало к себе особого внимания. Это было одно из „славных русских лиц“, на котором, как и на всей фигуре Урусова, лежал отпечаток унаследованного барства и многолетней культуры. Большее впечатление производил его голос, приятный высокий баритон, которым звучала размеренная, спокойная речь его с тонкими модуляциями. В его движениях и жестах сквозило, прежде всего, изысканное воспитание европейски образованного человека. Даже ирония его, иногда жесткая и беспощадная, всегда облекалась в форму особенной вежливости“.
