Особое место в биографии И. С. Аксакова занимает его деятельность как основателя, идейного вождя и руководителя Московского славянского благотворительного комитета, во главе которого он стоял более 30 лет. Под его руководством комитет играл ведущую роль в организации и координации других славянских комитетов страны. И. С. Аксаков чувствует себя счастливым, когда в июне 1867 года ему удается собрать в Москве всеславянский съезд. Во время торжественного приема в честь дорогих гостей он поднял чашу за братство между всеми славянами: “Отныне его братство призвано стать не отвлеченною только, абстрактною, как говорят немцы, идеею, не платоническим только бесплодным чувством, а действительным, деятельным, животворящим фактом. Братство! Братья! Как много сказано этими словами. Невольно повторишь слова Хомякова:
О, вспомнишь ли, что это слово “братья”
Всех слов земных дороже и святей?!
Я прибавлю: оно не только святей, но и сильней. О каком братстве говорим? О братстве полсвета!.. Славянское братство не умещается в рамки географических и политических отношений... Но что такое братство? Братство значит любовь и равенство... В братстве нет ни низших, ни высших; братья — это значит все равны. Кто из них лучше и сильнее, на том лежит и больше ответственности. От того, кто много имеет, больше и требуется. Обязанность сильного — помогать слабому. На России лежит великая обязанность. Россия должна осуществить на земле славянское братство и призвать всех братьев к свободе и жизни. Будем же блюсти это наше братство, как наше величайшее богатство, как наше драгоценное сокровище, как завет истории! ... Мы все здесь — рабочие одного общего дела. Дело это — осуществление славянского братства...”.
И. С. Аксаков принимает активное участие в оказании помощи Сербии и Черногории в их освободительной борьбе против Турции. Он помогает переправить через границу генерала М. Г. Черняева, который должен был возглавить сербскую армию и отряды русских добровольцев, организует заем сербскому правительству и сбор средств на нужды борющегося сербского народа. За четыре месяца Московскому комитету удалось собрать около 600 тысяч рублей. И. С. Аксаков писал: “Две трети пожертвований внес наш бедный, обремененный нуждою, простой народ... Пожертвования по общественной лестнице шли в обратной прогрессии: чем выше, чем богаче, тем относительно слабее и скуднее. Наши денежные знаменитости не участвовали вовсе, а если и участвовали, то в самом ничтожном размере во всероссийской народной складчине”.
