Результатом нового путешествия нашего натуралиста было появление в свет в 1863 г. книги об Африканской Швейцарии, как называет Брэм Абиссинию. В этом сочинении впервые ярко выступает талант Брэма, как интересного рассказчика и наблюдателя жизни животных, т. е. их внешних чувств, их быта, душевных наклонностей, характера и пр.
Тогда же у него зародилась идея — изложить общедоступным языком, в интересных рассказах и очерках, понятных и не специалистам, наблюдения, вынесенные им из своих путешествий, — и вот, в 1863 г. в Гильдбурггаузене появляется первый том знаменитой «Иллюстрированной жизни животных». Принимая во внимание то обстоятельство, что до сих пор еще не было подобного издания, можно представить, что это был за гигантский труд. Правда, Брэму помогали: проф. Ташенберг, взявший на себя статьи, касающиеся насекомых и пауков, и Оскар Шмидт, принявший на себя разработку статей о низших животных, а труд иллюстраторов разделили между собой художники Кречнер и Э. Шмидт, тем не менее главная часть работы лежала целиком на самом Брэме, и он только в 1869 г. мог кончить свое сочинение; вышло 6 объемистых томов.
Во время издания первого тома этого труда Брэму предложили место директора Зоологического сада в Гамбурге. Он с готовностью принял это предложение, устроил и расширил сад, но не мог долго ужиться с заправилами его, местными зоологами, и в 1866 г. покинул Гамбург. За два года перед этим его постигло семейное горе: скончался старик отец. Его смерть сильно поразила молодого натуралиста.
После Гамбурга мы видим Брэма на месте устроителя Берлинского аквариума, одного из наиболее популярных ныне учреждений германской столицы. И здесь Брэм употребил все свои силы, применил все свои знания (между прочим, тогда пригодилось ему и архитектурное искусство, когда-то изучаемое им), чтобы сделать Аквариум образцовым. Он добился своего, но и здесь не мог ужиться и в 1874 г. бросил место.
С тех пор он жил только литературными трудами или чтением лекций; лектор он был прекрасный: читал просто, но в высшей степени увлекательно.
С 1872 г. он стал писать свою книгу «Птицы в неволе», сделавшуюся настольной для всех любителей птиц. Сочинение это затянулось до 1876 года. Покончив же с ним, неутомимый работник принялся за 2-е издание своей «Жизни животных», значительно дополненное и переработанное им.
Но еще раньше окончания этого труда, в 1876 г., ему представилась возможность совершить путешествие по Сибири на средства, доставленные бременскими купцами и отчасти известным сибирским деятелем Сибиряковым. Брэм объехал тогда часть Туркестана до Алатау, затем значительную часть Сибири, до Карского моря. Путешествие дало ему богатый материал не только по зоологии, но и этнографии: ему пришлось близко познакомиться со многими инородами, именно, с калмыками, киргизами, остяками, вогулами, самоедами… Несомненно, одно описание этой поездки дало бы много интересного. Но Брэм не успел сделать этого.
