Чтобы воссоздать духовный облик Толстого, Бунину потребовалась временная дистанция в четверть века после смерти писателя. Книга «Освобождение Толстого» написана по мемуарам близко знавших Толстого людей и воспоминаниям самого Бунина, лично его встречавшего. Разгадку феномена Толстого Бунин ищет в его конце и начинает повествование с момента знаменитого «ухода» и смерти великого писателя. Это оправдано тем, что Толстой, по убеждению Бунина, все жизненные явления воспринимал и оценивал «под знаком смерти». И подобное свойство толстовского видения мира было в высшей степени родственно самому Бунину.
Жизнь с ощущением постоянного «присутствия» в ней смерти и одновременно поиск «освобождения от смерти» (последние слова, взятые из книги «Поучение Будды», открывают собой эссе) - некие внутренние полюса существа Толстого в понимании Бунина. Весь духовный облик героя эссе вырисовывается в свете двух противоположных его устремлений — отстоять свойственное ему глубочайшее чувство собственного «я», защитить свою «особенность» и в то же время — ее «разрушить», стать «как природа», как «олень», как Ерошка из «Казаков», как все, подчиниться «ощущению Всебытия». Великая беда Толстого, по мнению Бунина, состояла в том, что он, желавший чувствовать себя «оленем» или дядей Ерошкой, с необыкновенной силой осознавал себя «рамкой, в которой вставилась часть единого божества».
Образ Толстого складывается в очерке не только из воспоминаний и личных свидетельств, но и сопоставлений личности писателя с его литературными героями — Олениным, Левиным, Андреем Болконским, в особенности в их отношении к смерти (например, сопоставление с предсмертными думами Андрея Болконского).
Очерк Бунина строится как пересмотр сложившихся тогда представлений о великом писателе, рождается из стремления снять с его портрета налет «пошлой торжественности», с какой, например, писали о Толстом в дни его похорон, или оспорить попытку свести образ «одного из самых необыкновенных людей, когда–либо живших на свете», к некоей усредненной человеческой «норме», как это делал, по убеждению Бунина, итальянский поэт Чинелли в своей книге о Толстом (Толстой, мол, не пророк, не святой, а в меру здоровый и грешный человек). Или своим анализом фактов из жизни художника Бунин, к примеру, оспаривает ставшее с легкой руки Некрасова ходячим мнение о Толстом как «великом сладострастнике», укрепившееся вследствие ложного или неумелого прочтения толстовских дневников и исповедей.
