Только в 1772 г. появилось опять значительное произведение о формах кристаллов: Жан Батист Роме де Лиль (1736-1790) распространил закон постоянства углов, образуемых плоскостями, на многие другие кристаллы. Эти углы, т. е. положения плоскостей друг по отношению к другу, являются с тех пор, как известно, основной характеристикой любого вида кристаллов,, в то время как величина плоскостей определяется случайными побочными обстоятельствами при росте кристалла.
На основе этого закона развивалась геометрическая кристаллография в процессе трудного детального изучения и, конечно, не без заблуждений. Благодаря выдающимся работам Христиана Самуэля Вейса (1780-1856), исследованиям его ученика Франца Эрнста Неймана (1798-1895) (первого крупного физика, вплотную занявшегося кристаллами), работам Фридриха Моса (1773-1839) и Карла Фридриха Наумана (1797-1873), наконец, Вильяма Миллера (1801-1880) был установлен «закон рациональности». Он определяет положение любой кристаллической плоскости тремя небольшими целыми числами, ее «индексами», если известны три оси кристалла и длина каждой из них. Вышеуказанные исследователи старались также дать систематику кристаллов. Однако полная систематика удалась только в конце этого периода, в 1830 г., Иоганну Фридриху Христиану Гесселю (1796-1872). На основе закона рациональности он дал геометрическое доказательство того, что существуют 32 класса кристаллов, и не больше. Но на его работу также не обращали внимания в течение десятилетий. В 1867 г. Аксель Гадолин (1828-1892), не зная о своем предшественнике, весьма изящным образом вновь установил эту систематику. Таким образом, цель геометрической кристаллографии была достигнута.
Классы кристаллов различали сначала по симметрии, характерной для положений граней. Одновременно укреплялось также представление о том, что эта симметрия имеет решающее значение также для процессов внутри кристаллов, например для распространения света и упругости. Известковый шпат, на котором раньше всего было изучено двойное лучепреломление, имеет только одну оптическую ось. В 1812 г. Жан Батист Био (1774-1862) нашел у слюды две оптические оси. Давид Брюстер (1781-1868) подтвердил это в 1813 г. на примере топаза и других кристаллов.а также расширил в 1818 г. список веществ, имеющих двойное лучепреломление, до числа свыше ста. Известный астроном Джон Фредерик Вильям Гершель (1792-1871) усовершенствовал эти знания, в частности, благодаря применению монохроматического света. Но точную связь между геометрической симметрией плоскостей и физическими свойствами кристаллов формулировал в основном правильно лишь в 1833 г. Франц Нейман, который уже в 1832 г. свел кристаллооптику Френеля
