Во Флоренции Лири повстречался и с Дэвидом Макклелландом, впоследствии деканом факультета социальных отношений в Гарварде, который был впечатлен его работами и искал кого-нибудь, кто смог бы возглавить клиническую программу. «Вне всяких сомнений, то, что вы отстаиваете, станет будущим американской психологии», — сказал ему Макклелланд. Таким образом, доктор Лири подписал договор на чтение лекций и исследования новых методов психотерапии — сроком на три года. После восьми месяцев Гарварда, летом 1960 года Лири провел отпуск в Мексике и сам попробовал там грибы. Он описал этот эксперимент в работе «Религиозный опыт: его реализация и интерпретация», представленной группе лютеранских пасторальных советников в Американской психологической ассоциации. «Солнечным летним днем, в саду виллы в Куэрнаваке, я съел семь так называемых священных грибов… В течение следующих пяти часов я был втянут в вихрь ощущений, которые можно было бы описать при помощи множества экстравагантных метафор, но, несомненно, то, что я испытал, было глубочайшим религиозным опытом в моей жизни».
Лири вернулся в Гарвард полный воодушевления и немедленно вместе с Бэрроном начал Псилоцибиновый проект, имевший цель «понять скрытые возможности человеческой нервной системы и сделать эти открытия доступными для других». Проект быстро разросся, и к нему присоединились многие сотни людей. Их экстраординарные открытия и визионерские откровения были опубликованы в ведущих медицинских, психологических, лингвистических, религиозных и философских журналах, а затем и в популярных журналах, подняв по всему миру волну интереса к целительному, религиозному и эвристическому потенциалу того, что было впоследствии названо «психоделическими наркотиками».
К Лири присоединились ассистент Ричард Алперт, группа энтузиастов-дипломников, а также постоянный поток ведущих интеллектуалов и художников того времени. Лири и его группа использовали новый метод в психологических исследованиях, заключавшийся в том, что испытуемые принимали псилоцибин и рассказывали о своих переживаниях. Иногда наркотик принимали вместе и испытуемый и исследователь. Это было нечто неслыханное и антинаучное, с точки зрения ортодоксальной психологии, но Лири и его коллеги считали, что это было необходимо в плане этического измерения в их исследованиях.
Эксперимент «Страстная Пятница», проведенный Уолтером Панке, доктором медицины из Гарварда, под руководством Лири, при участии группы студентов-теологов, принимавших псилоцибин, вызвал у них религиозные озарения, по сути не отличимые оттех, что имели место у самых известных мистиков и святых.
