Так как Мюллер кончил университет, то он быт освобожден от многих предметов, которые должны были проходить другие студенты в миссионерской школе. Особое внимание он обратил на еврейский язык, в котором он и раньше имел хорошие успехи. Ежедневно 12 часов он проводил за чтением книг, и на коленях, молясь Богу, чтобы Он благословил его и сохранил от той духовной смерти, к которой, как он выражался, приводит чрезмерное учение. Пробыв в Лондоне 2 месяца, Мюллер вдруг заболел, и уже не думал о выздоровлении. «Я очень хотел разрешиться и быть с Господом», пишет Мюллер, но когда доктор сказал ему, что он поправится, то ЭТО его опечалило, так велико было его желание уйти к своему Господу.
Друзья советовали Мюллеру, для скорейшего выздоровления, уехать из города в провинцию, но он не особенно хотел это делать и он молился Богу, говоря: «Господи, я с радостью подчиняюсь Твоей воле, я готов уехать, если это угодно Тебе. Поэтому дай мне узнать Твою волю через решение врача. Если он скажет, что отъезд будет мне во благо, то уеду, а если скажет, что все равно, я останусь здесь». Врач ответил, что самое хорошее, — это уехать. Тогда Мюллер переехал в Тенмоут. Там проведенное время сыграло великую роль для дальнейшей его жизни.
Окрепши телесно и духовно, он вернулся в Лондон с маленького курорта на юге Девоншира. Перемена в нем была настолько большая, что он называет ее своим вторым обращением. Имея великую жажду кое-что делать для своих товарищей студентов, он ежедневно устраивал собрания с 6-9 утра, где молились Богу и изучали Слово Божие. А по вечерам после общей молитвы, он ещё пребывал в одиночной молитве до 1 и 2 ночи, но и тогда он был преисполнен такой энергией и радостью, что еле мог заснуть, а в 6 час. утра он снова звал студентов на утреннюю молитву.
На просьбу перед обществом, чтобы ему вскоре указали поле деятельности, он не сразу получил ответ. Прошло 5 или 6 недель, и Мюллер сильно скорбел, что ничем не может способствовать делу Божьему. Потом ему пришло в голову, что он ошибся, ожидая, пока люди его вышлют на миссионерскую работу. И потому решил немедленно начать работу среди лондонских евреев, несмотря на то, имеет он звание полноправного миссионера, или нет. Он начал распространять среди них христианскую литературу, проповедовать Евангелие и вместе разбирать св. Писание с 50 еврейскими мальчиками, а, кроме того, еще работал учителем в Воскр. школе. «В этой работе», он говорит, «я испытал много радости и удостоился чести быть гонимым за имя Христово и терпеть насмешки».
