Глава ордена, Сэмюэл Лидделл Мазере (1854–1918), все же посвятил его в ранг младшего адепта в Париже, что вызвало раскол в ордене в 1900 году. В это время Кроули оставался верным Мазерсу и действовал как посланец вождя, хотя его неумелое выполнение своей миссии и настойчивое желание облачаться в шотландский национальный костюм на протяжении всего процесса не помогли делу главы ордена.
Получив неплохое наследство, Кроули мог жить так, как ему хотелось. Он много путешествовал, участвовал в альпинистских экспедициях и посвящал свое время шахматам, поэзии и многочисленным любовным связям. Не раздумывая сорил деньгами, например, заплатил шеф-повару лондонского отеля, чтобы тот назвал в его честь блюдо «Камбала а-ля Кроули», и поручил Августу Джону, самому известному и дорогому портретисту того времени, написать свой портрет.
В 1903 году он женился на Роуз Келли, дочери художника, и повез ее в свадебное путешествие вокруг света. На следующий год, находясь в Каире, через бестелесный, но отчетливо слышимый голос он получил сообщение от духа по имени Айвасс. Тот утверждал, что он представитель духовных сил, управляющих следующей эпохой мировой истории, Эон Гора. В течение трех дней Айвасс продиктовал Кроули текст «Книги Закона» (Liber AL vel Legis) и провозгласил его Зверем 666 из Книги Откровений.
После того как его брак распался, а литературная карьера остановилась, Кроули все больше занимался магией. Он постепенно убеждался в точности сообщения Айвасса и в своей мессианской роли. На остатки наследства он начал издавать роскошный журнал «Эквинокс» («Равноденствие»), посвященный оккультизму. На страницах издания Кроули опубликовал множество документов Золотой Зари и впервые привлек к ним внимание широкой заинтересованной аудитории. Много и интенсивно работая на поприще магических исследований, самостоятельно или вместе с другими приверженцами, он окончательно убедился, что продвигается вверх по ступеням магических достижений. Кроули принял и посвящение в ордене «Восточных Тамплиеров» (Ordo Templi Orientis), небольшой квазимасонской организации под управлением сомнительного персонажа Теодора Ройсса. Спустя некоторое время Кроули почти возглавил орден, изменив его в соответствии со своей философией.
С началом Первой мировой войны Алистер Кроули переехал в Соединенные Штаты. Там он работал журналистом и, продолжая свое образование в сфере магических наук, начал вмешиваться в политику американской оккультной среды. В 1920 году с небольшой группой последователей он переехал в Чефалу на Сицилию, где основали общину (сейчас это назвали бы коммуной) и посвятили свое время сексу, магии и наркотикам. Там Кроули пережил опыт, который, по его мнению, ознаменовал его восхождение к ступени Ипсиссимуса, высочайшего уровня магических достижений. Вскоре после этого Рауль Лавдей, один из членов общины, умер от пищевого отравления. Разразился международный скандал, и итальянский диктатор Муссолини приказал изгнать Кроули из страны.
