Около 1827 года он, уже показав задатки выдающегося историка, «открывает» балканских славян и сербское православие. Интерес к этой теме воодушевлял также словенского филолога Ернея Копитара (1780-1844) и сербского поэта Бука Стефановича Караджича (1787-864) — людей, которым суждено было оставить неизгладимый след как в своих национальных культурах, так и в масштабах всей Европы.
В 1813 году Бук, бежав из Белграда, захваченного турками после неудавшегося сербского восстания, оказался в Вене и в этом культурном центре, куда стекалось множество изгнанников, покинувших Балканы, сблизился с Копитаром. Копитар, который уже поставил перед собой цель восстановить авторитет славянского мира, утраченный в глазах габсбургской монархии, обнаружил в сербском поэте необыкновенный талант. Он направил энергию Караджича на изучение сербского языка и литературы, и тот целиком посвятил себя филологии, издав со временем грамматику сербского языка и многочисленные записи народных песен и былин.
Общение с Караджичем и Копитаром пошло на пользу фон Ранке, и его труд Die serbische Revolution (Сербская революция. Hamburg, 1829), посвященный антитурецкому восстанию сербов, сыграл большую роль также и в оценке Сербской церкви. Фон Ранке полагал, что участие сербского православия в борьбе против Оттоманской империи, описанное Караджичем, имело огромную ценность. Тем не менее он не глубоко исследует причины, в силу которых церковные иерархи, монахи и священники взяли на себя руководство революционным процессом. В действительности это произошло потому, что в течение многих веков духовенство хранило сербскую национальную культуру, сумело спасти от уничтожения религиозное и художественное наследие народа. Кроме того, когда на Балканах установилось турецкое господство, новые властители возложили на клириков обязанность гражданского управления христианскими подданными империи. Нет сомнений в том, что Караджич, с помощью немецкого историка, сумел открыть глаза Западу на своеобразие балканского православия. Однако Ранке пошел дальше, признав, что некоторые черты сербского православия воистину уникальны, а главная из них — сохранение живительной силы, благодаря которой в Сербии восторжествовал национальный принцип. Таким образом, Сербская церковь исполняла не только духовную миссию и не только вела верующих к вечному спасению, но стала основой утверждения и возрождения нации. В этом смысле Сербия разделяла национальные устремления, которые тогда набирали силу по всей Европе, и, следовательно, полагал Ранке, православию суждено влиться в западное христианство. Эти миротворческие и экуменические воззрения историка отвечали духовной и религиозной атмосфере, царившей в Европе в эпоху Священного союза
