Судя по документам, именно С.Т. Карин-Даниленко выступал основным «концептуалистом» и непосредственным организатором масштабных оперативных мероприятий по роспуску («самоликвидации») Украинской греко-католической церкви (УГКЦ) в 1945–1946 гг. Емкую характеристику его личного вклада в «операцию» по ликвидации УГКЦ дал непосредственный руководитель, начальник 2-го Управления МГБ УССР полковник Павел Медведев. «В 1945–1946 гг. органами НКГБ – МГБ УССР, – писал осуществлявший общее руководство “операцией” по УГКЦ Медведев, – была проведена серьезная работа по ликвидации греко-католической церкви в западных областях УССР, …являющаяся резидентурой Ватикана. Тов. Карин, как имеющий большой практический опыт в этой работе, проявил себя как знающий эту линию чекистской работы, замечательный организатор, быстро ориентирующийся в обстановке». Совместно с другими руководящими работниками НКГБ – МГБ УССР Карин принимал непосредственное участие во всех основных действиях «от разработки планов агентурно-оперативных мероприятий по ликвидации униатской церкви до личной работы с агентурой по униатам за весь период этой операции, вплоть до проведения собора бывшей греко-католической униатской церкви, организационно оформившего разрыв с Ватиканом и воссоединение с Русской православной церковью в СССР».
Он же санкционировал задержание епископата УГКЦ во главе с митрополитом Иосифом Слепым, на который еще в 1939 г. завели (и в феврале 1945 г. ренимировали) оперативное дело «Ходячие», – всего по делу проходило до 50 епископов и клириков УГКЦ. Много лет спустя, уже на пенсии, отставной полковник издал две книги по истории Греко-католической церкви.
Следует отметить, что, по сравнению с иными своими коллегами, отдававшими предпочтение жесткому стилю оперативной работы и высокомерному отношению к «западенцам», Сергей Тарасович старался практиковать гуманное отношение к людям. В конце 1950-х гг. он вспоминал о результатах «нестандартного» стиля общения с жителями цивилизационно специфического западно-украинского региона: «Столкнувшись с реальной обстановкой, прежде всего с нищетой и голодом, распространенными венерическими болезнями и туберкулезом, сплошной неграмотностью и неуверенностью почти восьмимиллионного населения западных областей Украины, я понял, что обязан сделать все возможное, чтобы помочь этому обездоленному народу. Я лично посетил сотни сельских дворов и городских квартир и имел с жителями продолжительные разговоры… По мере возможности всегда старался оказать этим людям помощь в решении разнообразных проблем, волновавших их. Сотрудников опергрупп я постоянно убеждал, что успех достижим только через доброжелательность, правдивость и открытость… Вскоре о нас стали распространяться доброжелательные слухи и даже легенды. Люди потянулись к нам, искали с нами встречи, часто обращались с различными просьбами. Именно это и привело нас к заветной цели»
