Львову было присуще такое же многообразие интересов: он был архитектором и теоретиком архитектуры и садово-паркового искусства, поэтом и прозаиком, переводчиком и драматургом, теоретиком музыки, композитором и музыкантом, собирателем музыкального фольклора, историком и археологом, ботаником. В кругу его интересов была также гидротехника и пиростатика.
Архитектурные позиции Львова как последователя классицизма теоретически обосновываются в его «Предуведомлении» к изданию переведенного им трактата выдающегося итальянского зодчего Андреа Палладио, а также в пояснениях к различным трудам и проектам. Но, обращаясь к наследию античности и Возрождения, Львов всегда учитывал национальные особенности русского народа. Он выгодно отличался от работавших в России иностранных архитекторов широтой охвата задачи.
Известен Львов и как художник. Им выполнено множество превосходных бытовых рисунков, созданы портреты, иллюстрации, карикатуры, с применением туши, карандаша и пера, масла, акварели, восковых красок. Он был новатор в графике, пропагандировал методы гравирования лависом, употребляя акватинту и лавис с иглой одновременно.
Львова связывали дружеские отношения с живописцами Г. Д. Левицким, В. Л. Боровиковским, П. П. Чекалевским, И. А. Ивановым, А. Н. Олениным, Е. Е. Егоровым и другими. Еще более известен так называемый «львовский» литературный кружок. В его состав входили И. И. Хемницер, Г. Р. Державин, В. В. Капнист, П. Л. Вельяминов, позднее - И. И. Дмитриев, Ф. П. Львов, а на первом этапе также А. С. Хвостов, О. П. Козодавлев и М. Н. Муравьев. Львова и близких ему писателей волновали вопросы национальной самобытности литературы. Державин отмечал, что Львов особенно любил русское стихотворство, сам писал стихи тем метром, какой существует в простонародных песнях. Большинство поэтических произведений связывают Львова с сентиментализмом, но в поздних его вещах уже заметны ростки зарождающегося романтизма. Одним из первых русских поэтов перевел он стихи Анакреона, Сафо и Петрарки.
Были ему дороги и близки русская культура, русская древность. Он разыскал и опубликовал со своими комментариями две ценные летописи; одна из них известна ныне как «Львовская летопись». Литературное творчество Львова было оценено Пушкиным, который изучал его сочинения.
Львов одним из первых выдвинул проблему народности в литературе, Он записал около двухсот русских народных песен, которые опубликовал совместно с И. Прачем. Этот сборник, «Собрание русских народных песен с их голосами», является национальным достоянием. Львов оценил сборник «как основу для развития русской композиторской школы» и «для самой философии». Его материалы широко использовали русские композиторы.
