На роли вислоухих вампиров, трехносых упырей и отвратительных вурдалаков были приглашены двенадцать гимнастов и четыре батутиста. Для нечисти ростом пониже наняли на работу актёров с физическими изъянами, а также лилипутов и карликов. Оборотни в фильме лазили по вертикальной стене, словно гигантские насекомые (трюки снимал опытнейший оператор 60-х годов прошлого века Фёдор Проворов).
Для изображения животной нечисти и создания мрачной атмосферы задействовали девять черных кошек, на которых во время съёмок надевали специальные шапочки-капоры с рожками. Животных пускали прыгать с возвышения, и снимали их гигантские тени на стене. Для изображения потусторонних сил пробовали снимать сверхкрупными планами богомолов, жуков-носорогов, пауков и других насекомых. Но режиссёров и операторов результат не устраивал. Решили попробовать близких к мистическим субстанциям птиц: летучих мышей, филинов и ворон. Около пятидесяти ворон поймали прямо во дворах «Мосфильма». И наконец, дрессированный пёс Мишка отчаянно выл, «оплакивая» умершую панночку: в звукоряд вошёл реальный собачий «голос». Целый кинозоопарк участвовал в съёмках.
С приходом Птушко изменилась концепция внешнего вида Вия. Если поначалу Кропачёв и Ершов видели его неким человекообразным существом, то Александр Лукич предложил образ монстра, одновременно похожего на человека-великана, медведя и отвратительную жабу. Эта нелёгкая (в буквальном смысле слова) роль досталась цирковому артисту, атлету Николаю Степанову, – только он смог выдержать вес примерно стокилограммового огромного воздухонепроницаемого костюма, сродни тем, что делаются для ростовых кукол. Силач-циркач при всей своей тренированности падал с ног от усталости после нескольких дублей.
Описанный Гоголем смертоносный взгляд Вия потребовал необычных технических решений. Веки этого персонажа преисподней в нужный момент откидывались на шарнирах, и начинали жутко сверкать глаза, отлитые из стекла со светоотражающей поверхностью. За открытие век отвечали два ассистента с тончайшими верёвочками-манипуляторами.
Пробы на роль Панночки проходили звезды советского кино того времени: Елена Санько, Ада Роговцева, Жанна Болотова, Светлана Коркошко и другие. Поначалу утверждена была Александра Завьялова (зрители старшего поколения помнят её Пистимею из телесериала «Тени исчезают в полдень»). Но в самом разгаре съёмочного периода, когда половина материала уже была отснята, Иван Пырьев распорядился, чтобы вместо Завьяловой снималась Наталья Варлей. (Существует, впрочем, версия, что Завьялова во время съёмок тяжело заболела, и её будущий муж, режиссёр Резо Эсадзе, настоял на том, чтобы она не связывалась с «дьявольской картиной».)
