Переход на работу в «Юсисапайл» не позволил Налбандяну окончить университет. С 1858 г. он полностью отдается журналистике, литературной и публицистической деятельности.
Журнал «Юсисапайл», издававшийся под редакцией С. Назарянца, имеет большие заслуги перед армянским народом. Он систематически и последовательно проводил идею неразрывного союза армянского народа с русским народом, пропагандировал среди армян передовую русскую культуру. На страницах журнала Налбандян развернул кипучую публицистическую деятельность, показывая антинародный, реакционный характер армянского духовенства, дворян, чиновничества и зарождающейся буржуазии. Из номера в номер он публиковал свой знаменитый «Дневник», письма, статьи, рецензии большой изобличительной силы. Эти произведения, собственно, и определяли лицо журнала, придавая ему злободневный, боевой характер. Они сыграли громадную роль в развитии национального и социального самосознания передовой части армянского народа.
Против журнала, в особенности против Налбандяна, сразу же ополчилась целая группа армянских крепостников и клерикалов. Обнаружив сходство взглядов Налбандяна со взглядами русских революционных демократов, они стали обвинять его в «измене национальным традициям», в «проповеди чуждой идеологии». В этом особенно усердствовал архимандрит Г. Айвазовский. В тайных доносах министру внутренних дел и через издаваемый им в Феодосии журнал «Масяц ахавни» («Голубь Масиса») этот отъявленный крепостник твердил о «бунтарстве» и «безбожии» Налбандяна и требовал его ссылки в Сибирь. На основании этих и других доносов Налбандян в 1859 г. неоднократно подвергался допросам. Цензура не пропускала его статей. Опасность запрещения нависла и над журналом.
Возникла угроза, что Налбандян снова будет брошен в тюрьму. В марте 1859 г. под предлогом лечения он внезапно тайно уехал за границу, где пробыл с марта по сентябрь. Обращают на себя внимание два следующих обстоятельства этой поездки. Первое: Налбандян предупреждает всех своих друзей, чтобы его поездка держалась под строжайшим секретом, чтобы о ней не говорили ни слова «ни врагу, ни самому близкому человеку». Второе: в течение месяца — почти весь май — Налбандян был в Лондоне. Цель поездки в Лондон ясна из его письма, отправленного из Парижа. «Вот я и в Париже, а завтра направляюсь в Лондон… Не знаю, в каком положении „Юсисапайл“… Я надеюсь, что вы все, правдолюбивые и благородно мыслящие соотечественники и друзья, окажете мне помощь и поддержку в возобновлении „Юсисапайла“ в другом месте, если он закроется в Москве, с тем чтобы можно было правдиво рассказывать обо всем… Да, я надеюсь, и надежда моя велика» (5, 625).
