В тот период эксцентричному образу жизни Кроули способствовало полученное им большое наследство, так что он путешествовал, взбирался на горы, посвящал много времени игре в шахматы и различным любовным связям. Характерен эпизод, когда он заплатил шеф-повару лондонского отеля за то, чтобы тот назвал его именем одно из блюд («камбала а-ля Кроули»), и нанял Огастеса Джона, самого престижного живописца того времени, чтобы тот написал его портрет.
В 1903 году Кроули женился на Розе Келли, дочери художника-портретиста, и отправился с ней в кругосветное свадебное путешествие. В следующем году, согласно его собственному рассказу, он общался с бестелесным, но вполне слышимым голосом, принадлежащим некоему духу по имени Айвасс. Он сообщил, что служит посланником духовных сил новой эпохи мировой истории, «эона Гора». За три дня Айвасс продиктовал Кроули текст «Книги Закона» (Liber AL vel Legis) и объявил Кроули Зверем 666 из книги Откровения.
Впоследствии, когда брак Кроули распался, а литературная карьера не сложилась, он стал еще усиленнее заниматься магией и утверждаться в мысли, что он действительно мессия. На оставшиеся от наследства деньги он начал издавать журнал «Эквинокс» («Равноденствие»), посвященный оккультным темам. На его страницах Кроули опубликовал многие из документов ордена Золотой Зари и впервые познакомил с ними широкую оккультную публику. Разного рода магические упражнения и исследования, которые он выполнял один или совместно со своими последователями, убедили его в том, что он постепенно повышает свое мастерство и достигает высоких степеней магии. Он также вступил в орден Восточных тамплиеров (Ordo Templi Orientis, OTO), небольшую парамасонскую организацию, возглавляемую некоей довольно сомнительной личностью по имени Теодор Ройсс. Впоследствии Кроули удалось взять бразды правления в этой организации и переделать ее под свою собственную философию.
В начале Первой мировой войны Кроули переехал в США, где зарабатывал на жизнь журналистикой, продолжал свои магические исследования и вмешивался в дела американских оккультистов. В 1920 году он вместе с небольшой группой последователей переехал в город Чефалу на Сицилии, где учредил то, что сейчас бы назвали коммуной, члены которой занимались магией, сексуальной практикой и употребляли наркотики. Там Кроули прошел через опыт, который, по его мнению, ознаменовал его посвящение в степень Ипсиссимуса, самую высшую магическую степень. Вскоре после этого один из членов коммуны, Рауль Лавдей, умер от отравления, что послужило поводом для общественного скандала в Великобритании и Италии. В итоге итальянский диктатор Муссолини приказал Кроули покинуть страну.
