В начале мая 2011 года, незадолго до старта кампании по подготовке к выборам в Госдуму, премьер-министр Владимир Путин объявил о создании Общероссийского народного фронта, в котором кроме единороссов могли участвовать и те, кто не состоят в «Единой России». В ответ на это 22 мая незарегистрированные оппозиционные партии сформировали собственное объединение — Комитет национального спасения, в который вошли представители партии «РОТ ФРОНТ», Левого Фронта, партии «Другая Россия» Эдуарда Лимонова, а также партии «Родина: здравый смысл» Михаила Делягина.
С конца 90-х годов началось активное участие Сергея Удальцова в уличных протестных выступлениях. Пропагандируя идеи социализма, он отмечал, что в период экономического кризиса необходимо опираться не только на парламентские методы работы, но и максимально развивать уличное направление, непарламентское.
С 2009 года Удальцов выступал как один из организаторов акций «День Гнева», в которых принимали также участие различные экологические и общественные объединения, в том числе Движение в защиту Химкинского леса, Федерация автовладельцев России (ФАР), движение «Однодольщики».
Удальцов неоднократно задерживался милицией (полицией) в связи с проведением различных акций протеста, а также подвергался административному аресту за участие в них. Всего Сергей Удальцов более ста раз подвергался задержаниям и провел под арестом в общей сложности около года.
10 августа 2011 года международная правозащитная организация Amnesty International признала Удальцова узником совести, однако задержания продолжались.
Так, в день выборов в Государственную думу 4 декабря 2011 года он был задержан и приговорен к 5-суточному аресту. Объявил сухую голодовку и был госпитализирован. Уехав из больницы после выписки, Удальцов был вновь задержан и приговорен к 15-суточному, а по его окончании — 10-суточному сроку административного ареста. Во время последнего процесса ему стало плохо, и он был доставлен в больницу прямо из зала суда.
Сергей Удальцов стал главным организатором «Марша миллионов» 6 мая 2012 года. Участники многотысячной акции успешно провели шествие, но на подходе к Болотной площади напротив кинотеатра «Ударник» возник конфликт с полицией. Это произошло из-за того, что участники шествия оказались зажаты между цепями полиции и рамками металлоискателей, через которые осуществлялся проход на площадь. Удальцов и Алексей Навальный объявили «сидячую забастовку», требуя обеспечить беспрепятственный проход граждан на площадь. Однако некоторые участники шествия попытались прорвать цепи полиции, после этого начались столкновения граждан и полицейских, произошли массовые задержания участников акции, — Удальцова задержали прямо на сцене митинга.
