Тридцать семь лет Платон оставался на Московской кафедре, к, как написал один из биографов, «являл собою истинный образец епархиального начальника». Он отечески заботился об улучшении быта духовенства, много трудов положил на материальное укрепление и интеллектуальное развитие Духовной академии и семинарии. Его творческий вклад в отечественное богословие, агиографию и гомилетику трудно переоценить.
Множество специальных трудов, проповедей и поучений издавались для широкого распространения. Составленное им «Житие Святого Сергия Радонежского» — один из признанных шедевров агиографической литературы. Несколько платоновских «катехизисов» почти полвека, до появления «Катехизиса» Митрополита Филарета (Дроздова) в середине 20-х годов XIX века, являлись единственными учебниками и курсами богословия на русском языке. Его же перу принадлежит первое сводное изложение церковной истории. Богословский же трактат Платона 1775 года «Православное учение веры» — постулирование и раскрытие основ, принципов и упований Православия, — стал мощным гласом благочестия в эпоху вольтерьянской галломании.
В 1764 году Платон был приглашен в законоучители к Цесаревичу Павлу и исполнял свои обязанности до первой женитьбы Цесаревича в 1773 году. Нет никакого сомнения в том, что благодаря Платону Павел Петрович из числа русских монархов XVIII века являлся самым богословски образованным. Сохранился отзыв Платона о своем подопечном, в данном случае чрезвычайно важный.
«Великий князь был горячего нрава, понятен, но развлекателен. Разные придворные обряды и увеселения немалым были препятствием учению. Граф Панин был занят министерскими делами, но и гулянью был склонен. Императрица самолично никогда в сие не входила. Однако, высокий воспитанник, по счастью, всегда был к набожности расположен, и рассуждение ли или разговор относительно Бога и веры были ему всегда приятны. Сие, по примечанию, ему ещё было со млеком покойною Императрицею Елисаветаю Петровною, которая его горячо любила и воспитывала приставленными от неё набожными женскими особами. Но при том Великий князь был особо склонен и к военной науке и часто переходил с одного предмета на другой».
Одно важное и непременное, что заложил Платон в душу будущего Императора: четкое и ясное понятие о нравственности, о том, что хорошо и что плохо. Этот кодекс был универсальным, так как базировался на вневременных постулатах Веры Христовой, на Завете Спасителя. Потому у Павла и сложилось резко негативное восприятие «матушки», всего уклада её Двора, всей дворцовой атмосферы екатерининского царствования, пронизанного затхлой атмосферой разнузданного разврата. Он знал, что это — грех, и уже после смерти Екатерины молился Всевышнему, чтобы Тот смилостивился и простил родительницу — великую грешницу.
