С 1974 года – командир группы астронавтов США в Центре пилотируемых полетов имени Л. Джонсона.
Астронавты в шутку назвали свой аппарат «Молли Браун» по имени героини нашумевшей музыкальной комедии «Непотопляемая Молли Браун». В названии явно чувствовался намек на случай с утонувшим кораблем «Меркурий».
Утром 23 марта 1965 года астронавты расположились в креслах аппарата. Подготовка к пуску в целом проходила нормально, если не считать того, что после начала обратного отсчета времени была обнаружена небольшая течь в магистрали подачи горючего. Устранение неисправности не потребовало много усилий, и экипаж «Джемини-3» успешно стартовал. Во время старта астронавты держались за кольца катапультирующего устройства и были готовы в случае необходимости в любую секунду покинуть корабль. Однако неприятности их ожидали позже. Уже на орбите Янг вдруг заметил по показаниям прибора, что давление кислорода в скафандрах и в кабине стало быстро падать. Реакция Гриссома была мгновенной – он тут же опустил забрало гермошлема, как будто это могло спасти его от надвигавшейся беды. Янг проявил хладнокровие и попытался проанализировать ситуацию. Он включил резервный датчик давления кислорода – тот показывал нормальную величину. Астронавты облегченно вздохнули и успокоились. Они запустили двигатели и изменили орбиту корабля.
Если в ходе предшествующих полетов на борту почти не проводились научные эксперименты, то теперь программа полета предусматривала ряд простеньких для выполнения, но важных с научной точки зрения опытов. Один из них (кто-то в шутку назвал его «групповой секс в космосе») состоял в том, чтобы в специальном синхронизаторе перемешать яйца некоторых моллюсков для их оплодотворения. Для этого Гриссом должен быть покрутить ручку синхронизатора. Однако то ли ручка оказалась бракованной, то ли астронавт не соизмерил своей силы, но так или иначе он эту ручку сломал.
На втором витке астронавты вновь включили двигатели и изменили наклонение орбиты корабля. Коррекция орбиты – одна из довольно эмоциональных операций космического полета, и экипаж испытывал сильное волнение.
Еще во время последнего полета «Меркурия» ученые были удивлены сообщениям Купера о том, что он видит на Земле довольно мелкие предметы: дома и улицы, дороги, озера, поезда, дым из труб и многое другое, ведь ближайшее расстояние от «Меркурия» до Земли составляло 160 километров. Экипаж «Джемини-3» убедился в справедливости докладов Купера – видимость из космоса в самом деле была отличной.
